Το 1940 προσέφερε τις υπηρεσίες του ως ιεροκήρυκας κοντά στον προστάτη του, Μητροπολίτη Μηθύμνης Διονύσιο, του οποίου και το όνομα έφερε. Συγχρόνως ήταν και ηγούμενος της Ιεράς Μονής Λειμώνος Λέσβου.
Κατά τη διάρκεια της Γερμανικής Κατοχής, τον Αύγουστο του 1942, συνελήφθη από τους Γερμανούς κατακτητές με την κατηγορία ότι περιέθαλπε Βρετανούς στρατιώτες. Βασανίστηκε και καταδικάστηκε σε δεκαετή φυλάκιση. Από τις φυλακές Μυτιλήνης μεταφέρθηκε στο στρατόπεδο Παύλου Μελά Θεσσαλονίκης. Ανέπτυξε τότε μέσα από τη φυλακή έντονη εθνική και πνευματική δράση. Τελούσε τη Θεία Λειτουργία, εξομολογούσε και έσωσε πολλούς από τον θάνατο. Κατάφερε ακόμη να κινητοποιήσει πολλούς Θεσσαλονικείς σε έργα πρόνοιας και αγάπης. Μεταφέρθηκε όμως, μετά από δεκαοκτώ μήνες εγκλεισμού, στα στρατόπεδα της Γερμανίας Στάιν και Μπερνάου έως τις 4 Μαΐου του 1945.
Μετά την απελευθέρωσή του επέστρεψε στην Ελλάδα και ανέλαβε καθήκοντα ιεροκήρυκα της Μητροπόλεως Μυτιλήνης. Αργότερα αποσπάσθηκε στη Μητρόπολη Ναυπάκτου και Ευρυτανίας, ενώ συγχρόνως υπηρέτησε ως καθηγητής στο Γυμνάσιο Ναυπάκτου και το 1949 ανέλαβε τη διεύθυνση της Ιερατικής Σχολής «Απόστολος Βαρνάβας» στη Λευκωσία της Κύπρου.
Την 1η Νοεμβρίου του 1951 εξελέγη Μητροπολίτης Λήμνου και η ενθρόνισή του έγινε την 21η Νοεμβρίου του 1951.
Μεγάλη υπήρξε η προσφορά του στη Λήμνο την εποχή εκείνη. Το 1955-1956, ως Συνοδικός και αντιπρόεδρος της Πανελληνίου Επιτροπής Αυτοδιαθέσεως της Κύπρου, έγραψε ανοικτή επιστολή προς τους Άγγλους και τον αγγλικό λαό υπενθυμίζοντάς τους τις υπηρεσίες του υπέρ της Αγγλίας κατά τα χρόνια της Γερμανικής Κατοχής και τους επέστρεψε το δίπλωμα που του είχαν απονείμει για τις υπηρεσίες του.
Τον Φεβρουάριο του 1959 μετατέθηκε στη Μητρόπολη Τρίκκης και Σταγών, όμως τη Λήμνο δεν την ξέχασε ποτέ. Οι Λήμνιοι φοιτητές, τους οποίους συμπαρίστατο ποικιλοτρόπως, τον επισκέπτονταν συχνά και διατηρούσαν πνευματικούς δεσμούς μαζί του. Εκοιμήθη την 5η Ιανουαρίου του 1970.
Συνεργάτες του Μητροπολίτου Διονυσίου Β΄ Χαραλάμπους
Αξιοσημείωτη ήταν η αγαστή συνεργασία του μητροπολίτου Διονυσίου με τους δύο συνεργάτες του κληρικούς:
τον πρωτοσύγκελλο π. Πολύκαρπο Βαγενά, μετέπειτα μητροπολίτη Κερκύρας, και τον αρχιμανδρίτη, ιεροκήρυκα και κατηχητή π. Θεολόγο Πασχαλίδη, μετέπειτα μητροπολίτη Λαρίσης.
Πολύ μεγάλη υπήρξε η προσφορά και των δύο όσον αφορά στην άνοδο του πνευματικού επιπέδου της Λήμνου εν γένει την εποχή εκείνη, μετά τη λαίλαπα του Β΄ Παγκοσμίου πολέμου.
Πηγή: Παλαμηδά-Ευθυμιάδου Θεοδώρας, Εκκλησιαστική Ιστορία Λήμνου, Αλεξανδρούπολη 2020.
